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Una cuestión clave para la aplicación práctica de los DGT (Gradientes Difusivos en Láminas Finas) como sensores dinámicos en la monitorización ambiental de metales traza es la influencia del pH y los ligandos disueltos sobre el régimen de acumulación lineal. Los protones compiten con los iones metálicos por la unión a los sitios de la resina DGT a un pH relativamente bajo, mientras que los ligandos disueltos de alta afinidad compiten con los sitios de la resina por la unión de los metales. Cualquiera de los dos fenómenos puede conducir a una desviación del régimen de acumulación lineal y a una subestimación de la concentración real de especies en la solución. Estos efectos se estudian aquí mediante la simulación numérica de los procesos de difusión-reacción en los dominios del gel y de la resina, utilizando un modelo químico detallado de los iones metálicos y los protones que interactúan con los sitios de la resina. Los resultados se contrastaron con éxito con los datos experimentales del sistema representativo Cd-NTA. Los gráficos para delimitar el rango de condiciones experimentales (pH, concentración y fuerza del ligando) donde prevalece el régimen de acumulación lineal, pueden ser útiles para diseñar estrategias de muestreo en condiciones de campo. Por ejemplo, se prevé que las perturbaciones del régimen lineal dentro de las 10 h de despliegue sean insignificantes por encima de pH 5 y complejación débil (log K’ < 0) o por encima de pH 7 y complejación fuerte (log K’ < 3), donde K’ es la constante de estabilidad efectiva. Estos gráficos también pueden utilizarse de forma aproximada para sistemas parcialmente lábiles siempre que el tiempo se sustituya por el grado de labilidad del producto tiempos t.

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En este trabajo se presenta una estrategia novedosa para la solución numérica de un sistema acoplado de ecuaciones diferenciales parciales que describen procesos de reacción-difusión de una mezcla de metales y ligandos que pueden ser absorbidos por un sensor o un microorganismo, en un medio acuoso. La novedad introducida en este trabajo consistió en un adecuado manejo de la base de datos en conjunto con un esquema iterativo directo, que permitió la construcción de algoritmos simples, rápidos y eficientes. Salvo en condiciones realmente adversas, el cálculo es convergente y se alcanzaron soluciones satisfactorias. Los tiempos de cálculo resultaron ser mejores que los obtenidos con algunos programas comerciales. Aunque nos concentramos en la solución para un sistema particular (sensores de Gradientes Difusivos en Películas Delgadas [DGT]), el algoritmo propuesto no requiere grandes modificaciones para considerar nuevas configuraciones teóricas o experimentales. Dado que la calidad de las simulaciones numéricas de los problemas de reacción-difusión suele presentar algunos inconvenientes a medida que aumentan los valores de las constantes de velocidad de reacción, se ha invertido un esfuerzo adicional en obtener soluciones adecuadas en esos casos.

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La especiación de metales traza en un sistema acuático implica la determinación de iones libres, complejos (lábiles y no lábiles), coloides y la concentración total disuelta. En este artículo, revisamos la evaluación integrada de los iones libres y los complejos metálicos lábiles utilizando Gradientes Difusivos en Películas Finas (DGT), una técnica de especiación dinámica. El dispositivo consiste en una capa difusiva de hidrogel de poliacrilamida, respaldada por una capa de resina (normalmente Chelex-100) para todos los metales traza excepto el Hg. Los mejores resultados para la especiación del Hg se obtienen con agarosa como hidrogel y una resina basada en tiol. El dominio difusivo controla el flujo de difusión de los iones metálicos y de los complejos hacia la resina, que liga fuertemente todos los iones libres. Utilizando dispositivos DGT con diferentes espesores de los geles difusivos o de resina y explotando expresiones derivadas de modelos cinéticos, se pueden determinar las concentraciones lábiles, las movilidades y las labilidades de diferentes especies de un elemento en un sistema acuático. Este procedimiento se ha aplicado a la determinación del pool orgánico de metales traza en aguas dulces o a la caracterización de complejos orgánicos e inorgánicos en aguas marinas. Las concentraciones que se obtienen representan medias ponderadas en el tiempo (TWA) a lo largo del período de utilización.

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donde M – cantidad (masa) en el gel adhesivo del dispositivo (ng), g – espesor de la capa difusora (0,09 cm), D – coeficiente de difusión del metal (cm2/s), t – tiempo de despliegue del dispositivo (s), y A – área de la ventana de exposición del dispositivo DGT (cm2). CDGT es la concentración (efectiva) (mg/L)

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donde F (g cm-2 s-1) se refiere a la suma de los flujos de agua bentónica y sedimento, Fw (g cm-2 s-1) se refiere a los flujos lábiles de Fe/P desde el agua bentónica a los SWB, Fs (g cm-2 s-1) se refiere a los flujos lábiles de Fe/P del sedimento al SWB( , {{left(\frac{partial {C}_{DGT}}{{partial {X}_W}{right)}_{left(x=0\right)} \} se refiere a la pendiente de la concentración en el agua bentónica es, \( {\left(\frac{partial {C}_DGT}{partial {X}_S}\right)}_{left(x=0\right)} \) se refiere a la pendiente de concentración en el sedimento, Ds (cm2/s) se refiere a los coeficientes de difusión del P reactivo en el sedimento, Dw (cm2/s) se refiere a los coeficientes de difusión del P reactivo en el agua bentónica, y Φ se refiere a la porosidad del sedimento superficial. La porosidad se midió siguiendo la Ecuación 3.

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